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自己集合体の形成メカニズムの解明

ChemSic

金属錯体自己組織化体の形成機構を調べる新手法の開発:八面体型カプセルの自己集合における律速段階

自己組織化は多数の素反応が連続して起こることから,自己組織化の過程では,多数の中間体が一過的に生成することから,その機構を調べることは難しい問題でした.この問題を解決するために,我々は自己集合の原系及び生成系のすべての種の時間変化を追跡し,これから中間種の平均組成の変化を調べることで,自己組織化の機構を明らかにする新手法を開発しました.この手法を図に示すPd2+イオンとパネル状の分子から成る八面体型カプセル分子の自己集合に適用したところ,律速段階がカプセル形成の最終段階であることを突き止めました.また,パネル状分子のわずかな変化で律速段階が変化することも明らかになりました.

Rate-Determining Step in the Self-Assembly Process of Supramolecular Coordination Capsules, Y. Tsujimoto, T. Kojima, and S. Hiraoka*, Chem. Sci. 5, 4167-4172 (2014). [DOI: 10.1039/C4SC01652A] (selected as Back Cover)

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Pt(II)12核6角形型環状錯体の自己組織化の機構解明

これまで,環状自己集合体の形成では,構成要素が長く繋がったオリゴマーも生成し,これらは結合の組み替えにより,最終的に環状分子へ変換すると考えられていましたが,図に示すPt(II)12核環状錯体の自己組織化体の形成機構を当研究室で開発した(n, k)解析により調べた結果,1:2比で形成されるPt(II)2核錯体が優先的に生成し,これが変換する段階が環状錯体形成の律速段階であることが明らかになりました.

Self-Assembly Process of Dodecanuclear Pt(II)-Linked Cyclic Hexagon, A. Baba, T. Kojima, and S. Hiraoka, J. Am. Chem. Soc. 137, 7664-7667 (2015). [DOI: 10.1021/jacs.5b04852]

chemrec2015

自己組織化の機構解明は物質開発にどう関わるか?

自己組織化のメカニズムを明らかにすることは,純粋に科学における興味の対象ですが,これを知ることで何が可能になるのでしょうか?併せて,当研究室で開発した自己集合性錯体の形成機構を調べる新手法であるn-k解析のコンセプトおよびn, kというパラメーターの時間変化から自己組織化の機構解明にどこまで迫れるのかについて,その可能性について解説しています.

  • What Do We Learn from the Molecular Self-Assembly Process?, S. Hiraoka*, Chem. Rec. 15, (6), 1144-1147 (2015) [DOI: 10.1002/tcr.201510005]

©2010 The Hiraoka Group. All Rights Reserved.

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東京大学 大学院総合文化研究科 広域科学専攻 平岡研究室(機能超分子化学研究室)

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